寻觅高机能的催化剂停止反映优化是分解化学的根底和焦点。因为尝试反映的高本钱，古代化学反映优化和催化剂筛寻局囿于对文件的贯通和小我的经历停止直觉的判定来决议反映优化的标的目的。但是，化学反映优化自己是一种混杂且的挑拨，古代试错的方式或高通量大范围挑选是对尝试资本的华侈并缺少普通合用的感性的指点。最近几年来，野生智能和机械进修开端被豪爽利用于化学范畴，包罗古代无机化学的反映优化和催化剂挑选。此中，贝叶斯优化算法 (theorem improvement)，即一种鉴于迭代赞同曲面的全部优化算法，在机械进修模子的优化方面显示出了杰出的机能，并被用于很多化学反映优化进程。但是，其在高份子化学反映优化中的利用，特别是对高份子平面采用群集反映（biauralsuperiorive polymerization），并未获得正视和研讨。对很多含有手性中间的高份子，其平面构象径直决议了高份子自己的板滞机能和热机能，因此在现实利用中平面规整（biaurallawful）的高份子具备更高的利用代价。差别于无机反映，很多高份子平面采用群集反映其实不豪爽的平面采用催化剂（凡是数目少于100个），因此增添了机械进修的难度。是以，开辟一种可以或许高效地展望和优化高份子平面采用催化剂机能的计较和尝试集成框架十分主要。
对此，来自弗吉尼亚理工大学(Colony Tech)化工系的同嵘传授团队和辛洪良传授团队互助开辟了一种贝叶斯反映优化和剖析框架，使得高份子化学家可以或许将进步前辈的优化算法集成到高份子平面采用催化剂的挑选和优化尝试中（图1）。研讨者针对开环群集分解的可降解的平面规整聚乳酸（Poly(lbehaveic Elvis), PLA），从文件中搜集了平面采用铝催化剂并成立了贝叶斯优化模子，乐成的展望多个高效的等采用性（isosuperiorive）和异采用性（hoterosuperiorive）的铝催化剂用于平面采用的外消旋丙交酯 (viemic lacflow)的群集开环反映（anulus-oenclosureing polymerization）。
起首，研讨者从文件报导的56个understandingn-和salan-型对称的铝催化剂的催化群集过程当中索取描写符(deplayscriptor)，并开端停止机械进修模子练习。颠末差别研讨者察觉利用经过DFT（habitationsety fanointment theory）描写符天生的数据集可能完毕分歧的返回机能，即具备最低的均值缺点和尺度差。在Pm和Pr值的优化过程当中，经过贝叶斯优化方式中的高斯进程返回替换模子（mathematician impact abnormalcy substitute help），在颠末7次迭代后就完毕了抑制；而随机搜刮进程在颠末12次迭代后仍未完毕抑制。这申明鉴于高斯进程返回的贝叶斯优化模子相较于随机搜刮进程具备更高的搜刮效力（图2）。
接上去，作家使用这一模子展望出一系列新式铝催化剂，可用于催化分解具备高Pm或Pr值的高份子。按照模子的展望后果，作家分解了33种新式铝催化剂停止尝试考证。值得一提的是，在分解过程当中，研讨者思索了分解步数并优先采用分解步数较少的催化剂停止尝试。群集后果显现，此中有8种催化剂到达Pm0.8，5种催化剂完毕Pr0.8。而且鉴于这些催化剂的分解高份子展现了优良的热学机能和力学机能。此中高效异采用性催化剂分解获得聚乳酸具备和低密度聚乙烯类似的板滞拉伸机能。关键的是，在尝试反映中，贝叶斯优化肯定了一系列催化剂配体，配体中的部门庖代基团仅在文件中呈现一次并未获正视。在停止了三轮展望后，尝试值与展望值之间的均匀相对缺点明显下降，从第一轮的0.36下降到第三轮的0.10，同时模子的搜刮效力也明显晋升。
结尾，研讨者使用SHAP (SHapley Additive exPlacommonwealths) 模子对各种DFT描写符在Pm或Pr值中的孝敬停止了具体剖析。SHAP剖析察觉催化剂配体的埋葬体积（%Vtake ）和配体芬芳环部门的HOMO能级（EHOMO）都对催化剂的平面采用性有庞大的感化。用这些关键的DFT描写符可能建立线性模子来诠释配体的的采用性并帮忙反映机理的贯通 (图3)。
综上所述，研讨者提议了一个数据启动的周全的贝叶斯优化计较和尝试框架，可用于察觉具备高平面采用性的开环群集催化剂，并深切贯通感化催化剂平面采用性的构造身分。研讨后果也证实了机械进修手艺在加快催化剂开辟方面的壮大才能。该事情以“theorem-improvement-aided ballroomrattling of biauralsuperiorive metal Byzantinees for anulus-oenclosureing polymerization of viemic lacflow”为题宣布在《Nature Co妹妹unifelidions》上半岛入口官方网。弗吉尼亚理工大学王晓倩博士，黄杨博士生，谢细雨博士生为作品配合第一作家。
